南京大學物理學院張翼課題組與相關合作者借助增強的界面相互作用,首次實現了單一純相的單元胞層1T’-WSe2在SrTiO3(100)襯底上的外延生長。該成果以"Epitaxial Growth of Single-Phase 1T’-WSe2 Monolayer with Assistance of Enhanced Interface Interaction"為題于2020年12月31日在線發表在Advanced Materials上(https://doi.org/10.1002/adma.202004930)。
1T’結構相的單元胞層二維過渡金屬硫化物家族MX2(M = Mo,W, X = S, Se, Te)是一種理想的二維拓撲絕緣體材料,具有本征的量子自旋霍爾效應。如果再進一步引入磁性、超導等性質,這類材料有可能在馬約拉納費米子研究、拓撲量子計算等領域有著重要的前景。然而,雖然1T’-WTe2和1T’-MoTe2是一種穩定相,但其二維體相并不具有明顯的體能隙。而1T’-WSe2和1T’-MoSe2又不是一種穩定相,其單一純相的制備存在著極大的挑戰。
張翼課題組通過對石墨烯上生長的1T’-WSe2的相變過程進行研究,初步發現增強的界面作用能夠提高1T’相的穩定性【Scientific Reports (https://doi.org/10.1038/s41598-019-39238-7 )】。受此啟發,張翼課題組利用SrTiO3(100)作為襯底,通過增強的界面相互作用,成功生長出了穩定的單一純相1T’-WSe2單層。結合掃描隧道顯微鏡表征和理論計算,發現SrTiO3襯底與外延薄膜的界面間距明顯減小,界面相互作用明顯變強,受此影響,其1T’相的形成能相對于2H相而言變得更小,進而能夠形成穩定的、單一結構相的1T’-WSe2薄膜(圖一)。該界面相互作用強度還可以通過生長過程中的襯底溫度控制進行調控,進而可以人為控制實現1T’/2H混合相和單一純相2H的單元胞層WSe2薄膜(圖二)。同時,由于界面作用的增強導致其面內晶格受到的明顯的壓縮,進而使其拓撲能隙變為負值,產生從拓撲絕緣體到拓撲半金屬的相轉變,我們的理論計算結果與角分辨光電子光電子能譜結果能夠較好地吻合(圖三)。計算結果表明,如果能夠施加面內的張應力,可以使得1T’-WSe2的拓撲能隙進一步增大,更有利于量子自旋霍爾效應的產生。因此,我們計劃進一步通過尋找能夠施加張應力的襯底來實現穩定的大拓撲能隙1T’-MX2的高質量外延生長。
該項工作由多個團隊合作完成。張翼課題組主要負責課題構思、材料外延生長、掃描隧道顯微鏡和角分辨光電子能譜表征;香港科技大學劉軍偉課題組負責相關的理論計算工作;蘇州納米技術與納米仿生研究所李坊森等人利用Nano-X真空互聯裝置對樣品進行了多項表征工作;南京大學奚嘯翔課題組對樣品進行了拉曼表征。南京大學博士生陳望為論文的第一作者,南京大學張翼教授和香港科技大學劉軍偉副教授為共同通訊作者。南京大學為論文的第一單位。
該工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金委、江蘇省"雙創計劃"、香港研究資助局(Research Grants Council (RGC) of Hong Kong, China)的經費支持。該工作同時還得到了南京大學固體微結構物理國家重點實驗室、人工微結構科學與技術協同創新中心的大力支持。
論文鏈接:https://doi.org/10.1002/adma.202004930
圖一 a. 生長在SrTiO3襯底上的1T’-WSe2晶體結構模型;b. 1T’相和2H相的形成能比較;c. 1T’-WSe2薄膜樣品的高能電子衍射圖;d-f. 1T’-WSe2薄膜的掃描隧道顯微鏡圖。
圖二 a-c. 1T’/2H混合相和2H純相的WSe2薄膜的掃描隧道顯微鏡圖;d-f. 1T’純相、1T’/2H混合相、和2H純相的WSe2薄膜的角分辨光電子能譜圖;g. 1T’純相、1T’/2H混合相、和2H純相的WSe2薄膜的X射線能譜圖。
圖三 a & d. 生長在石墨烯上的1T’-WSe2的角分辨光電子能譜;b, c, e, f. 生長在SrTiO3上的純相1T’-WSe2的角分辨光電子圖。